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【科技前沿】第35期:电荷转移工程实现无铅 GeTe 基热电材料及其器件的温差发电性能

作者:发布时间:2023年05月07日 15时46分

近日,我校材料科学与工程学院“热电转换材料与器件”八桂研究团队教授苗蕾、副教授刘呈燕、信息与通信学院副教授彭英与天津大学卫海桥、日本国立物质材料研究所教授Takao Mori合作,对高性能无铅GeTe基热电材料及其器件展开研究,在Science子刊Science Advances发表了“Charge transfer engineering to achieve extraordinary power generation in GeTe-based thermoelectric materials”的研究论文(https://doi.org/10.1126/sciadv.adh0713)。

Science Advances为美国科学促进会(AAAS)旗下涵盖所有学术领域的知名综合类期刊,在综合类期刊中排名第三,JCR综合性期刊分区1区TOP期刊,2022年影响因子14.96。刘呈燕为该论文第一作者、张忠玮(我校材料科学与工程学院已毕业硕士生,导师为刘呈燕)和彭英为共同第一作者,苗蕾、卫海桥、Takao Mori为该论文共同通讯作者,我校为论文第一通讯单位。

热电材料及其器件能够直接将低品质的热能转换为高品质的电能,为提高能源利用效率提供了一条绿色便捷的新途径。硫属化合物中部分材料,如GeTe、PbTe、Bi2Te3、AgSbTe2和SnTe等,由于具有“元键”(“共振键”或“超键”)这一类非常规化学键而往往表现出优异的热电潜能,但对这一类非常规化学键的认知仍然走在持续探索的路上,特别对这一类化学键的精细调控,从而实现对宏观电学、热学和力学等性质的系统性优化仍然欠缺。

针对上述关键问题,团队提出了一种根据Ge到Te原子间电荷转移工程直接指导设计化学键,从而系统地优化热电性能和力学性能的有效方法。不同于常规化学键(如离子键、共价键和金属键等),当GeTe中的化学键的一个原子组分发生变化时,会对近邻一级、二级和三级等高级次键产生影响(远程相互作用),团队发现其变化规律可通过电荷转移数来表征。更重要的是,电荷转移工程可被用来指导同时实现能带锐化和收敛从而获得较高的功率因子、实现丰富的面缺陷(Ge空位)散射声子、消除相变附近的体积收缩提升力学性能等。

最终,该研究通过电荷转移工程对Ge-Te键的精细操纵,在323 ~ 773K 的温度范围内,获得在无铅GeTe中平均 zT 值达到 ~ 1.73的记录值,且最大 zT 值达到 ~ 2.7。此外,在电荷转移工程指导下,通过能带结构和缺陷微结构优化,显著提高了材料的硬度,达到247HV的极高值,且有效地消除了相变过程中的热膨胀波动。为验证所合成的材料在温差发电领域的应用潜能,还进一步制备了单腿热电器件,并且在463 摄氏度的温差下获得了 ~ 13.4% 的转换效率,证明其较高的应用前景。



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